El Provincial envió a los PP. Francisco de Angulo y Alonso de Barzana a Santiago del Estero, en el norte de la actual Argentina, donde se les unieron en 1586 tres padres procedentes del Brasil. Con uno de ellos, Manuel Ortega, el P. Barzana recorrió las tierras de los tobas, mocobíes y diaguitas, y de los chiriguanos (del sur boliviano). En Argentina recorrió diversas ciudades y pueblos empezando por Santiago del Estero el 26 de noviembre de 1585. Le gustaba referirse a los indios llamándolos con todo afecto “mis señores los indios”.